【非晶質WO3薄膜の電子状態結論】

 

1.F XPS 価電子帯スペクトルにおいて､カチオン挿入に伴い 0eV 付近に出現･成長するピークはカチオンと共に挿入された電子が空の W5d 軌道に入るためである｡

 

2.F電子状態解析より価電子帯は主に O2p 軌道､伝導帯は主に W5d 軌道により構成されており､ 電子挿入に伴い伝導帯の底に電子が詰まっていくことが示唆された｡

 

3.F W と O 間の共有結合性の検討より､電子挿入に伴い局所的なひずみが生じること､また､電子が W 上に局在化し､(便宜的に)W5+/W6+の混合原子価状態をとる傾向にあることが示唆され､EC 特性発現機構として提案されているスモールポーラロン吸収や原子価間遷移吸収理論を支持する結果となった｡

 

 

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このEC特性は膜の表面モフォロジー､多孔性及び膜内に含まれる吸着水や構造水の量とその存在形態､WとOの原子比などと深い相関があるので膜の作製方法･条件にも依存することになる。つまり､原子レベルでの薄膜の構造が大きく影響していると言える｡

 

これまでに我々のグループは､動径分布関数解析により非晶質WO3薄膜(以下、a-WO3薄膜と略す)の構造解析を行い､真空蒸着法、液相合成法により作製した膜は、RFマグネトロンスパッタ法により作製した膜と異なる構造を有することを明らかにしてきた。

 

 

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すなわち､前者の膜は局所的ににhexagonal-WO3結晶類似の骨格構造を有するのに対して､RFマグネトロンスパッタ法により作製した膜では骨格構造がスパッタ条件、特に酸素分圧に大きく依存しており､低酸素分圧下で作製した膜は、h-WO3結晶類似の骨格構造を有し､高酸素分圧下では、tetragonal-WO3(t-WO3)結晶類似の構造を有するというものであった。また､膜の骨格構造-EC特性間に相関関係があることも明らかにしてきた｡

 

しかし､a-WO3薄膜のEC特性発現機構に関しては未だ詳細なことは分かっていない｡物質の光学的､電気的及び化学的性質は､その電子状態によって決まるので､この発現機構の解明にa-WO3薄膜の電子状態からのアプローチは必要不可欠と考えられる。

 

RFマグネトロンスパッタ法､電子ビーム蒸着法により作製したa-WO3薄膜(以下、それぞれSP膜､EB膜と略す)に対して電気化学的なカチオン(Li+,H+)挿入に伴う価電子帯光電子スペクトル変化を測定するとともにWO3結晶構造中から切り出した種々のクラスターモデルを用いて分子軌道計算を行い、価電子帯光電子スペクトルをシミュレートすることによりa-WO3膜の電子状態について考察した。

 

 

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非分子性の固体物質では，その物質の組成や，成分原子（またはイオン）の配位数，結合距離などを満たす範囲で，最も対称性の高い構造をとることが多い。

 

しかし，高い対称性をとることが可能であるにもかかわらず，対称性が低い構造をとる物質も数多く存在する。たとえば，タングステンの三酸化物WO3はさまざまな形にゆがんだ構造が報告されており，その一つを図(b)に示した。しかし，周期表でタングステンのとなりのレニウムでは，その三酸化物ReO3（三酸化レニウム）は図(a)に示す構造をもち，全くゆがんでおらず，これから考えると，WO3もゆがまない構造をとることも可能と思われる。