使用无光刻工艺在二硒化钨上创建量子发射器

在最近发表在ACS Nano杂志上的一篇文章中，研究人员展示了一种可扩展的、自下而上的、无光刻工艺，可在单层二硒化钨（WSe₂）上创建大面积密集的量子发射器。在这项研究中，研究人员将WSe₂单层置于铂金（Pt）纳米颗粒之上，在WSe₂单层内诱导出应变。

三维（3D）半导体的物理限制和应变工程允许量子信息处理和带隙工程。半导电过渡金属二钙化物（TMDCs）和六方氮化硼是此项研究中探索的二维（2D）材料。

二维材料的结构特性使其成为有竞争力的应变工程材料。二维材料与含有光学/光子纳米结构的任意基底的异质结合是由于它们的面内结合，这表明二维材料通过基底拓扑的应变可调性。此外，硅基纳米柱可作为三维基底来诱导局部应变。

（图片来源: klss/Shutterstock.com）

由于机械应变可以控制带状结构，它们被用来调控光子和电子性能。因此，TMDCs中的量子发射器（QE）在量子信息科学和工程以及二维纳米光子学中受到了相当大的关注，然而TMDCs量子发射的来源仍不清楚。

在这项工作中，作者展示了一种在二维TMDC单层中形成高度密集的、应变诱导的量子发射器的方法，该单层放置在均匀排列的金属纳米粒子的顶部，使用了无光刻工艺、自上而下的氧化铝（AlOx）介质层的方法。通过使用远场光致发光（PL）光谱，他们观察到铂金应变的WSe₂结构的局部激子（LX）发射。

研究小组通过对室温近场和低温远场PL光谱的综合研究，了解了应变WSe2的LX发射背后的机制。他们观察到LX发射的起源是来自暗激子的辐射发射，由压缩应变控制。通过金属有机化学沉积（MOCVD）在WSe₂单层的大面积中观察到了相同的LX发射。此外，MOCVD的空间控制是使用铂金纳米粒子排列在一阵列中。时间分辨和低温PL测量表明其寿命约为11纳秒，发射光谱线宽度小于0.7纳米。

首先，在二元共聚物胶束的帮助下，薄薄的氧化铝被沉积在均匀排列的铂金纳米粒子上，铺在二氧化硅（SiO2）/硅（Si）基底上。铂金纳米粒子被旋涂了一层单层聚苯乙烯-块状-聚（4-乙烯基吡啶）（PS-P4VP）胶束，铂金纳米粒子核心由六氯铂酸（H₂PtCl₆）前体组成。接着，纳米粒子在400摄氏度下进行退火。根据二元共聚物的分子量，铂金纳米粒子的尺寸为11.7和5.9纳米。

在这项研究中，尺寸为11.7纳米、粒子间距离为103纳米的纳米粒子是主要研究对象。氧化铝层通过原子层沉积（ALD）沉积在铂金纳米粒子上，并被用作间隔物，它可以防止二维TMDC中的激子通过与铂金纳米粒子直接接触而淬灭。此外，较厚的氧化铝导致了基底和铂金纳米粒子顶部之间的高度差异。

（图片来源: Kim, G./ACS nano）

在ALD氧化铝沉积后，二硒化钨单层被转移到氧化铝沉积的铂金纳米粒子阵列上。最后，在真空管道炉中用氩气流对合成的样品进行退火，使氧化铝/铂金纳米粒子基底和WSe₂之间的界面有更好的保形接触，并消除了被困的气体分子或溶剂。

使用原子力显微镜（AFM）和扫描透射电子显微镜（STEM）来观察氧化铝/铂金纳米粒子阵列上退火、局部应变的WSe₂的结构。结果显示，纳米颗粒之间有明显的皱纹，表明WSe₂单层的应变和变形。STEM图像和能量色散X射线光谱（EDS）元素图显示，WSe₂单层与氧化铝覆盖的铂金纳米粒子阵列之间，表明产生了局部应变结构。

总而言之，该团队展示了在分布在均匀的铂金纳米粒子上的二硒化钨单层中，通过应变诱导，制造具有高空间密度的局部量子发射器的简便方法。通过样品的拓扑结构和铂金纳米粒子的密度以及通过调整暗激子的LX发射，诱发综合应变。这项研究使用无光刻工艺，可扩展到大面积的TMDC，并适用于2D半导体。

这项题为“High-Density, Localized Quantum Emitters in Strained 2D Semiconductors”的研究报告已发表在ACS nano（2022）上。该研究的作者为Kim, G., Kim, H. M., Kumar, P., Rahaman, M., Stevens, C. E., Jeon, J., 和Jariwala, D。

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