研究人员首次测量WS2半导体中费米极子间的相互作用

近期,由澳大利亚高校领导的研究提供了世界上第一次二维WS2半导体中费米极子(Fermi polarons)间的相互作用的测量,使用的是能够探测复杂量子材料的超快光谱。斯威本科技大学(Swinburne University of Technology)的研究人员在对二维半导体单层的实验中发现了激子-极子之间相互作用的特征。

莫纳什大学和皇家墨尔本理工大学的FLEET合作者开发了一个理论模型来解释这些实验信号。他们发现,长距离的排斥性相互作用是由相位空间填充效应介导的,而短距离的吸引性相互作用导致了合作结合的激子-激子-电子状态的形成。

探索的生长条件图片

(图片来源:Godel et al. ACS Appl. Nano Mater. 2020

二硫化钨(WS2)来自半导体过渡金属二氯化物(TMDCs)家族。当块状材料被剥落到单一原子单层(厚度小于1纳米)时,这些二维材料的物理性质变得相对容易掌控。

许多有趣的物理学是由准粒子的产生和相互作用描述的。激发子就是这样一种准粒子,它们主导着单层WS2的光学响应。当电子从价带(valence band)被激发到导带(conduction band)时,就会形成激子。留下的空位(空穴)然后可以通过库仑力(Coulomb forces)与受激电子结合,形成激子。

“当单层中存在多余的电子时,这种情况变得更加复杂,”该论文的作者Jack Muir解释说。“这些‘备用’电子可以坐在传导带中,不与光直接互动。然后激子可以与这些多余的电子结合,形成三重子(trions)。”

但是如果增加掺杂的密度会发生什么?每个激子不再只有一个电子,而是五个、十个、数百个......此时,激子可以被视为一个缺陷。激子和费米电子间的相互作用导致了新的准粒子 - 极子的形成。正如莫纳什大学教授Meera Parish所指出:“在费米海中有缺陷是一个超越二维WS2半导体的普遍问题。极化子的粒子在一系列系统中发挥着重要作用,包括冷原子气体,甚至中子星的内壳。”

WS2生长图像的PLD工艺示意图片

(图片来源:Godel et al. ACS Appl. Nano Mater. 2020

多维相干光谱学(MDCS)利用四个精确控制的超快激光脉冲来揭示和量化相互作用。“大多数光谱技术,如光致发光,都无法将相互作用从单个粒子的反应中分离出来。MDCS经过优化,正好可以做到这一点,”通讯作者Jeffrey Davis教授解释说。

改变不同脉冲的偏振显示了一个有趣现象:只有当费米极子耦合到同一个费米海时,它们之间才有相互作用。这些相互作用的机制被确定为来自“相位空间填充”效应。当费米海中的电子作为极子的一部分与一个激子相互作用时,它就不能参与形成另一个极子。这导致了极子之间的排斥力,并解释了在实验中观察到的选择性互动。

极子间的吸引作用,导致双极子的形成也被确认。这些双极子的明显大的结合能被认为是钨基TMDCs所特有的,是WS2中特定带状排列的结果。

参考文献:Jack B. Muir et al, Interactions between Fermi polarons in monolayer WS2《自然-通讯》(2022). DOI: 10.1038/s41467-022-33811-x

 

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