含钼多晶钴催化剂对OER反应的影响

近日，澳大利亚昆士兰科技大学研究者制备了一种钼取代的多晶钴催化剂，并揭示了在材料合成和表面重构中钼（Mo）的真正角色以及对碱性OER反应（析氧反应）的影响。

过渡金属氧化物由于廉价易得而受到电催化领域研究者的高度关注。在电催化反应发生过程中，大多数含过渡金属的催化剂都会经历相转变、缺陷产生/迁移、价态变化等形式的表面重构过程，这就意味着这些催化剂的真正活性中心往往要在表面重构过程之后才会出现。从这个角度来看，降低初始能垒，加快表面重构过程，有利于产生稳定的活性位点，促进催化动力学，从而显着提高OER性能。

在此，昆士兰科技大学研究者选择典型的多晶钴基催化剂作为模板来探究异质掺杂对初始表面重构以及催化活性的影响。多晶钴催化剂是由氧化钴（CoO）、面心立方（fcc）金属钴相和亚稳态六方密堆积（hcp）金属钴相组成的。其中，hcp相在费米能级附近具有更高的电子密度，这会在相界面上产生强电子耦合，可以促进各种类型的催化反应。然而，hcp相是亚稳态的，在高温下会转化为fcc相。在制备多晶钴基催化剂的过程中，加入钼的主要原因是稳定亚稳态金属hcp钴相，作为电子供体，以及作为动力学促进剂加速表面重构。

研究表明，Mo调制的多晶钴催化剂有利的初始表面重构和稳定的活性中心，优化的催化剂在碱性介质中具有仅210mV的低起始过电位，并且实现10mA/cm2 只需要290mV的低过电位，优于贵金属RuO2和IrO2催化剂。

这项研究首次揭示了表面重建动力学对电化学催化活性的关键作用，并为高性能过渡金属基催化剂的设计提供了新见解。

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