碳化钼高效催化剂的新合成方法

近期，厦门大学研究者采用新的脉冲焦耳加热（PJH）技术，通过使用MoOx/4-Cl-o-苯二胺作为杂化前体，控制合成了3种高纯度（96.89wt%）碳化钼（MoC）纳米材料，这不仅为生产高质量MoC纳米材料铺平了道路，也有助于催化剂领域的发展。该研究成果以“Rapid synthesis of high-purity molybdenum carbide with controlled crystal phases”为题，发表在英国皇家化学会期刊Materials Horizons上。

析氢反应（HER）是指一种通过电化学方法使用催化剂产生氢气的技术，是实现工业化、廉价制备氢气的重要手段。常见的电催化剂有贵金属催化剂，过渡金属催化剂，非晶态合金催化剂，金属氧化物催化剂，半导体催化剂等。铂是析氢反应中较常用一种贵金属催化剂，表现出卓越的电催化活性和稳定性，但是其价格昂贵，因此开发低生产费用和高催化活性的催化剂成为研究的重点。

过渡金属碳化物(TMCs)如碳化钼和碳化钨等因其可调控的电子结构和良好的热力学稳定性，而在催化领域备受关注。其中，碳化钼尤为引人注目，其表面电子特性与金属铂相媲美。正是这种相似性，使得MoC在众多重要的化学反应中展现出了令人瞩目的催化性能。具体而言，碳化钼不仅可以在水煤气变换反应中促进一氧化碳和水的相互转化，还能在二氧化碳加氢反应中有效驱动碳的还原与氢的加合，以及在电催化产氢反应中能加快高纯度氢气的生产。

碳化钼因其多样的晶相结构（如α、η、γ、β等）而备受瞩目。这些不同的晶相赋予MoC在催化反应中丰富而多变的基本特性和行为。然而，要全面理解并利用这些特性，关键在于合成出单一晶相的碳化钼。但是，传统的碳化钼合成方法如高温合成法，往往难以精确控制产物的晶相组成。这种不可控性极大地阻碍了MoC单相在催化反应中构效关系的深入研究，同时也限制了其在各领域的广泛应用和进一步的技术探索。

为了控制地合成三种高纯度的碳化钼单相，厦门大学研究者提出了一种新的生产方法，即脉冲焦耳加热技术。该技术以 MoOx/4-氯-邻苯二胺杂化物为单源前驱体，通过调控碳原子从 Mo–C 本体到外表面的连续扩散，分别在 1.5 秒、9.6 秒和 90 秒内合成了高纯度的α-MoC1-x（96.89wt%）、η-MoC1-x(94.71wt%)和β-Mo2C(92.24wt%)。

该研究结果表明，立方相 α-MoC1–x 在脉冲焦耳热过程中，随着 Mo–C 体系中碳组分含量的减少，会转变为六方相 η-MoC1–x，并且可以进一步转变为六方相 β-Mo2C。三种碳化钼单相作为铂催化剂的载体，在析氢反应中展现出显著的金属-载体相互作用调节的催化活性。这一发现对于优化和设计高效的析氢催化剂具有重要意义。

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