使用無光刻工藝在二硒化鎢上創建量子發射器

在最近發表在ACS Nano雜誌上的一篇文章中，研究人員展示了一種可擴展的、自下而上的、無光刻工藝，可在單層二硒化鎢（WSe₂）上創建大面積密集的量子發射器。在這項研究中，研究人員將WSe₂單層置於鉑金（Pt）納米顆粒之上，在WSe₂單層內誘導出應變。

三維（3D）半導體的物理限制和應變工程允許量子資訊處理和帶隙工程。半導電過渡金屬二鈣化物（TMDCs）和六方氮化硼是此項研究中探索的二維（2D）材料。

二維材料的結構特性使其成為有競爭力的應變工程材料。二維材料與含有光學/光子納米結構的任意基底的異質結合是由於它們的面內結合，這表明二維材料通過基底拓撲的應變可調性。此外，矽基納米柱可作為三維琪底來誘導局部應變。

（圖片來源: klss/Shutterstock.com）

由於機械應變可以控制帶狀結構，它們被用來調控光子和電子性能。因此，TMDCs中的量子發射器（QE）在量子資訊科學和工程以及二維納米光子學中受到了相當大的關注，然而TMDCs量子發射的來源仍不清楚。

在這項工作中，作者展示了一種在二維TMDC單層中形成高度密集的、應變誘導的量子發射器的方法，該單層放置在均勻排列的金屬納米粒子的頂部，使用了無光刻工藝、自上而下的氧化鋁（AlOx）介質層的方法。通過使用遠場光致發光（PL）光譜，他們觀察到鉑金應變的WSe₂結構的局部激子（LX）發射。

研究小組通過對室溫近場和低溫遠場PL光譜的綜合研究，瞭解了應變WSe2的LX發射背後的機制。他們觀察到LX發射的起源是來自暗激子的輻射發射，由壓縮應變控制。通過金屬有機化學沉積（MOCVD）在WSe₂單層的大面積中觀察到了相同的LX發射。此外，MOCVD的空間控制是使用鉑金納米粒子排列在一陣列中。時間分辨和低溫PL測量表明其壽命約為11納秒，發射光譜線寬度小於0.7納米。

首先，在二元共聚物膠束的幫助下，薄薄的氧化鋁被沉積在均勻排列的鉑金納米粒子上，鋪在二氧化矽（SiO2）/矽（Si）基底上。鉑金納米粒子被旋塗了一層單層聚苯乙烯-塊狀-聚（4-乙烯基吡啶）（PS-P4VP）膠束，鉑金納米粒子核心由六氯鉑酸（H₂PtCl₆）前體組成。接著，納米粒子在400攝氏度下進行退火。根據二元共聚物的分子量，鉑金納米粒子的尺寸為11.7和5.9納米。

在這項研究中，尺寸為11.7納米、粒子間距離為103納米的納米粒子是主要研究物件。氧化鋁層通過原子層沉積（ALD）沉積在鉑金納米粒子上，並被用作間隔物，它可以防止二維TMDC中的激子通過與鉑金納米粒子直接接觸而淬滅。此外，較厚的氧化鋁導致了基底和鉑金納米粒子頂部之間的高度差異。

（圖片來源: Kim, G./ACS nano）

在ALD氧化鋁沉積後，二硒化鎢單層被轉移到氧化鋁沉積的鉑金納米粒子陣列上。最後，在真空管道爐中用氬氣流對合成的樣品進行退火，使氧化鋁/鉑金納米粒子基底和WSe₂之間的介面有更好的保形接觸，並消除了被困的氣體分子或溶劑。

使用原子力顯微鏡（AFM）和掃描透射電子顯微鏡（STEM）來觀察氧化鋁/鉑金納米粒子陣列上退火、局部應變的WSe₂的結構。結果顯示，納米顆粒之間有明顯的皺紋，表明WSe₂單層的應變和變形。STEM圖像和能量色散X射線光譜（EDS）元素圖顯示，WSe₂單層與氧化鋁覆蓋的鉑金納米粒子陣列之間，表明產生了局部應變結構。

總而言之，該團隊展示了在分佈在均勻的鉑金納米粒子上的二硒化鎢單層中，通過應變誘導，製造具有高空間密度的局部量子發射器的簡便方法。通過樣品的拓撲結構和鉑金納米粒子的密度以及通過調整暗激子的LX發射，誘發綜合應變。這項研究使用無光刻工藝，可擴展到大面積的TMDC，並適用於2D半導體。

這項題為“High-Density, Localized Quantum Emitters in Strained 2D Semiconductors”的研究報告已發表在ACS nano（2022）上。該研究的作者為Kim, G., Kim, H. M., Kumar, P., Rahaman, M., Stevens, C. E., Jeon, J., 和Jariwala, D。

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