鎢提高CO2光催化還原性能

高結晶氮化碳(CCN)由于表面活性位點難以同時滿足光電子定向富集、CO2分子吸附活化和催化反應路徑調控等多方面要求,所以它的CO2轉化效率和選擇性都較差。針對上述的問題,中山大學研究者在CCN的制取中加入了適量的金屬鎢,能將全光譜CO2還原效率提高5倍,以及高附加值産物的光電子選擇性提高2倍。

鎢提高CO2光催化還原性能圖片

人工光合成技術利用太陽能將CO2光催化還原轉化爲碳氫化合物等太陽燃料,是實現低碳减排和碳資源循環利用的理想途徑。而在發展高效人工光合成技術的過程中,開發先進的光催化劑尤爲重要。

石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有二維層狀結構,能帶結構合適,可見光響應,穩定性良好和成本較低等特點,而成爲最有發展前景的非金屬光催化劑。不過,使用熱縮聚方法合成的塊狀g-C3N4的結晶度低,缺陷多和光生載流子複合較快,所以限制了它的應用。近年來,g-C3N4製備方法不斷進步,在製備高結晶氮化碳方面有重要進展,其中通過熔鹽法製備的CCN納米棒,電荷分離能力大大增强。同時,其光吸收能力與CO2吸附能力也有很大的提升。但是,CCN納米棒光催化CO2還原性能仍然不盡如人意,效率低且還原産物單一,主要爲CO。

針對現有CCN催化劑存在的光生電荷傳遞的無序性,光電子捕集中心,CO2吸附中心以及催化反應中心的不匹配難題,研究者通過簡單的W6+摻雜方法,引入合適的多功能W-N6活性中心。

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W-N6活性中心既促進了光生電子的靶向傳遞、捕獲與富集,又調節了CO2分子的活性吸附,兩者的空間匹配,增加光電子/CO2分子碰撞幾率;同時,W-N6助催化能力,降低CO2還原半反應的勢壘;三方面協同作用,顯著提升了CO2還原轉化效率。

W-N6也是CO的活性吸附中心,W-N6富集的光電子促進*CO中間體的進一步活化加氫還原,促使多電子碳氫産的光電子選擇性高達83%。

該研究成果將爲構建多功能活性中心,開發高效光催化CO2還原體系,發展人工光合成技術,實踐碳中和,提供有效策略及理論依據。

 

 

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