氧化鈰複合材料配位調控促進低溫催化氧化

近期,研究者通過熱衝擊法(TS)製備出了一種新型的氧化鈰(CeO2)複合材料——鉑-氧化鈰(Pt1/CeO2)單原子催化劑,具有出色的低溫催化氧化性能和氧化熱穩定性,因而能有效解决汽車尾氣污染問題。

氧化鈰複合材料促進低溫催化氧化圖片

汽車尾氣中含有上百種不同的化合物,其中的污染物有固體懸浮微粒、一氧化碳、二氧化碳、碳氫化合物、氮氧化合物、鉛及硫氧化合物等。據科學家分析,一輛轎車一年排出的有害廢氣比自身重量大3倍。近幾年,隨著人們環保意識的提高,機動車尾氣的污染問題已成爲全球亟待解决的現實和戰略問題。

原子級分散的負載型貴金屬催化劑如Pt1/CeO2由于具備極高的原子利用率而受到廣泛關注,能高效淨化機動車的尾氣,同時具有優异的低溫活性及熱穩定性。不過,前期使用原子捕獲法(AT)製備的Pt1/CeO2由于鉑原子會與載體形成高度對稱的四方平面Pt1O4配位而導致低溫性能不佳。雖然可以用還原處理提高它的低溫活性,但是所形成的鉑納米顆粒在尾氣氧化氣氛下極易氧化、再分散,從而快速失活。

氧化鈰複合材料促進低溫催化氧化圖片

爲了解决這個問題,科學家研究了惰性氣氛下的熱衝擊法合成對單原子鉑-氧化鈰催化劑中金屬Pt位點局部配位環境的調控,得到了同時具備出色低溫催化CO氧化活性及氧化熱穩定性的鉑-氧化鈰單原子催化劑。

研究表明,對于催化CO氧化(2a),Pt1/CeO2_AT在200℃以下幾乎無活性;Pt1/CeO2_TS在150℃下可實現50%的CO氧化,幷具有良好的循環穩定性及氧化熱穩定性。Pt1/CeO2_AT對CO濃度爲+1級依賴,對O2爲0級,而Pt1/CeO2_TS對CO及O2均爲0級。這表明,Pt1/CeO2_TS催化劑因不對稱的四方平面Pt1O4配位而展現出顯著增强的CO吸附、活化,進而展現出大幅提升的低溫CO氧化活性。

 

 

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