江西理工大学在稀土单离子磁体领域取得新进展

近日,江西理工大学与西安交通大学的研究团队携手并进,在稀土单离子磁体领域取得了令人瞩目的新突破。这一成果不仅标志着两校在磁性材料研究领域合作深度的进一步拓展,也预示着稀土单离子磁体在信息技术、量子计算及新能源等多个领域的应用前景将更加广阔。

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作为一类独特的纳米级磁性材料,单分子磁体的构成单元仅为单个分子或原子,却能稳定地维持自旋力矩与磁化取向。凭借这些非凡的物理与化学特性,单分子磁体在信息存储的高密度化、量子计算的革新以及自旋电子学的进步等多个前沿领域,均展现出了诱人的应用潜力。它不仅为开发新型超高密度存储材料提供了可能,而且每个分子都具备明确的组成与尺寸,这为科学研究与实际应用的深入探索提供了极大的便利。此外,通过化学手段对单分子磁体的构成与性质进行精准调控,有望进一步推动存储密度的提升与计算速度的加快。然而,尽管单分子磁体在理论上拥有诸多优势,但其实际应用仍面临诸多挑战,特别是在常温环境下的应用,受限于其需在低温条件下才能发挥最佳性能。

因此,如何通过巧妙地设计配体类型,来精确调控分子的定向合成,从而实现对配合物磁学性能的精准调控,并深入探索配体基团与晶体场效应之间的微妙关系,对于推动单分子磁体的设计与合成具有至关重要的理论价值与实践意义。

江西理工大学与西安交通大学的研究者们经过不懈的努力,成功设计并合成了三种创新的含有六氮杂席夫碱大环配体的镝基配合物(1-3)。他们巧妙地在六氮杂席夫碱大环配体中引入了四个吸电子基(F原子)或给电子基(甲基),以此深入研究了取代基对配合物结构及其单分子磁性的影响。研究结果显示,当在大环配体中引入吸电子基(F原子)时,得到了与配合物1结构相似的配合物2;而引入给电子基(甲基)后,则形成了具有独特轴向单取代结构的配合物3。

三种含有六氮杂席夫碱大环配体的镝基配合物(图源:江西理工大学)

研究表明,在零直流场条件下,这三种配合物均展现出了单分子磁体特有的磁化慢弛豫行为,这充分证明了它们均为零场单分子磁体。在零直流场测试中,配合物1和2的各向异性能垒分别高达1092(6) K和946.1(7) K。进一步的研究发现,在施加1 kOe直流场后,虽然直流场的引入确实对部分L量子隧穿效应产生了抑制作用,但遗憾的是,配合物1和2的各向异性能垒并未因此得到显著提升。这表明,在这两种配合物中,量子隧穿并非决定能垒高低的主要因素。此外,通过测定三种配合物的磁滞回线,研究者还发现它们的阻塞温度分别可以达到20K、10K和6K。配合物1和2之所以拥有较高的各向异性能垒,而配合物3则仅在基态表现出纯的各向异性,这些发现为进一步优化单分子磁体的性能提供了宝贵的线索与启示。

该研究成果已以“Effect of Substituents in Equatorial Hexaazamacrocyclic Schiff Base Ligands on the Construction and Magnetism of PseudoD6hSingle-Ion Magnets”为题发表在无机化学领域权威期刊《Inorganic Chemistry》上。

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