氧化铈复合材料配位调控促进低温催化氧化

近期，研究者通过热冲击法（TS）制备出了一种新型的氧化铈（CeO2）复合材料——铂-氧化铈（Pt1/CeO2）单原子催化剂，具有出色的低温催化氧化性能和氧化热稳定性，因而能有效解决汽车尾气污染问题。

汽车尾气中含有上百种不同的化合物，其中的污染物有固体悬浮微粒、一氧化碳、二氧化碳、碳氢化合物、氮氧化合物、铅及硫氧化合物等。据科学家分析，一辆轿车一年排出的有害废气比自身重量大3倍。近几年，随着人们环保意识的提高，机动车尾气的污染问题已成为全球亟待解决的现实和战略问题。

原子级分散的负载型贵金属催化剂如Pt1/CeO2由于具备极高的原子利用率而受到广泛关注，能高效净化机动车的尾气，同时具有优异的低温活性及热稳定性。不过，前期使用原子捕获法（AT）制备的Pt1/CeO2由于铂原子会与载体形成高度对称的四方平面Pt1O4配位而导致低温性能不佳。虽然可以用还原处理提高它的低温活性，但是所形成的铂纳米颗粒在尾气氧化气氛下极易氧化、再分散，从而快速失活。

为了解决这个问题，科学家研究了惰性气氛下的热冲击法合成对单原子铂-氧化铈催化剂中金属Pt位点局部配位环境的调控，得到了同时具备出色低温催化CO氧化活性及氧化热稳定性的铂-氧化铈单原子催化剂。

研究表明，对于催化CO氧化（2a），Pt1/CeO2_AT在200℃以下几乎无活性；Pt1/CeO2_TS在150℃下可实现50%的CO氧化，幷具有良好的循环稳定性及氧化热稳定性。Pt1/CeO2_AT对CO浓度为+1级依赖，对O2为0级，而Pt1/CeO2_TS对CO及O2均为0级。这表明，Pt1/CeO2_TS催化剂因不对称的四方平面Pt1O4配位而展现出显著增强的CO吸附、活化，进而展现出大幅提升的低温CO氧化活性。

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