1T'-MoS2納米片在電催化固氮領域的應用

爲了進一步提高氮氣(N2)轉化爲氨氣(NH3)的效率,研究者就製備出了一種高效的非貴金屬固氮電催化劑——1T'-MoS2/Ti3C2(二硫化鉬/碳化鈦)複合材料。與純1T'-MoS2和純Ti3C2 MXene相比,它具有更爲優异的選擇性和化學穩定性,這對推行綠色、可持續的NH3生産策略具有重要意義。

1T-MoS2-Ti3C2複合材料圖片

在電化學氮還原反應(NRR,N2+3H2O→2NH3+3/2 O2)中,只需要水、N2、電和催化劑就可以用來生産NH3。在電催化固氮領域,一些基于鉬的催化劑已被認爲是N2活化的有前景的候選。其中,MoS2具有與天然固氮酶相似的結構。然而,大多數報道的MoS2都屬￿2H相。與對NRR有活性的半開放邊緣結構不同,2H-MoS2的基面是硫改性結構,催化活性較差。與2H-MoS2相比,金屬1T-MoS2具有更多的暴露活性位點和更好的導電性,因此更適合應用于電催化固氮領域中。作爲1T-MoS2的衍生物,半金屬1T'-MoS2不僅保留了1T-MoS2優异的導電性和大量暴露的基/邊活性位點,而且還具有良好的穩定性,不過它的NRR特性尚未研究。

鑒于此,研究者就通過一步水熱法在Ti3C2 MXene表面負載半金屬1T'相MoS2作爲新型的固氮電催化劑。在0.1M Na2SO4溶液中,1T'-MoS2/Ti3C2複合材料在-0.95 V vs. RHE(可逆氫電極)時實現了31.96 µg h-1 mg-1cat.的高氨産率,在-0.70 V vs. RHE時達到了30.75%的法拉第效率。

1T-MoS2-Ti3C2複合材料應用圖片

研究表明,1T'-MoS2/Ti3C2複合材料的最佳NRR性能可歸因于以下原因:第一,半金屬1T'-MoS2具有導電性幷具有豐富的基/邊活性位點,因此均勻分布1T'-MoS2/Ti3C2複合材料上的1T'-MoS2納米片可以爲NRR提供大量活性位點。第二,Ti3C2 MXene作爲基材,由于其良好的導電性,可以加快電子的傳輸,進而實現更高的NH3産率。第三,少量TiO2半導體相的存在可以抑制更高的電位,可以獲得更高的法拉第效率。

 

 

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