不同溫度焙燒的AMT/SiO2催化劑的催化性能

不同溫度焙燒的AMT/SiO2催化劑由於AMT分解程度的不同,造成了催化劑表面酸堿中心性質不同,從而導致催化劑性能有所差異。
 
根據對磷酸鹽及多組分磷酸鹽催化劑的前期研究發現,具有弱酸-弱鹼性質的催化劑通常對鄰苯二酚和甲醇氣相法合成鄰羥基苯甲醚的反應表現出較高的活性和選擇性。最近,又有學者發現以SiO2,TiO2及Al2O3為載體製備的負載偏鎢酸銨(AMT)催化劑對該反應表現有很好的催化性能。其中,鎢負載量為7.9%的AMT/SiO2催化劑性能最佳。初步的表徵結果表明,在焙燒制備過程中由偏鎢酸銨部分分解形成的具有弱酸-弱鹼性質的物種是催化反應的活性中心。
 
不同溫度焙燒的AMT/SiO2催化劑上鄰苯二酚與甲醇單醚化的反應結果見圖1。由圖可知,焙燒溫度為533K時,在反應10h內,鄰苯二酚轉化率和鄰羥基苯甲醚的選擇性分別保持在97%和90%左右;573K焙燒的催化劑的催化性能與533K焙燒的催化劑基本相當;隨著催化劑焙燒溫度的進一步升高(623和773K),鄰苯二酚轉化率有所降低,產物鄰羥基苯甲醚的選擇性略有升高,並且隨著反應時間的延長,催化劑的活性明顯下降。可見,在相對低的焙燒溫度(533和573K)下製備的催化劑的活性和穩定性明顯優於高溫焙燒所制得的催化劑。這可能是由於經高溫焙燒後催化劑表面活性中心的性質(特別是酸鹼性)發生了變化,從而降低了催化劑的催化性能。
 
焙燒溫度
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