二維稀土氧化物的面狀可控合成

自2010年石墨烯獲得諾貝爾獎以來，二維（2D）稀土氧化物材料因其原子厚度和優異的性能，在邏輯、存儲、光電和光子2D器件製造領域不斷吸引研究人員的關注。在石墨烯研究的基礎上，科學家們又發現了一些其他的二維材料，如層狀過渡金屬二氯化物（TMDs）、六方氮化硼（h-BN）和非層狀III-V族半導體。

稀土元素未填充的4f軌道被完全填充的外殼所遮罩，因此稀土離子的未配對4f電子通常不參與化學反應，從而在發光、磁性、電子和催化活動方面具有很好的特性。二維稀土氧化物結合了稀土元素的獨特性能，已被廣泛用於光學、磁學、高效催化劑、電晶體、生物醫學和其他領域。此外，據報導，晶體面對二維材料的性能也有一定影響。

因此，可控地合成具有特定切面的二維材料是非常重要的。然而，由於其非層狀結構，控制材料的二維各向異性生長具有挑戰性。此外，由於二維材料會暴露出能量最低的最穩定的面，控制材料的熱力學就顯得尤為重要。

為了應對這些挑戰，最近，在《國家科學評論》上發表的一篇研究文章中，中國武漢大學的科學家們提出了一個新的範例，並實現了一系列非層狀二維REO的面狀可控合成。引入切面控制輔助器（FCA）可以控制預定切面的二維成核，調整晶體的生長模式和方向。

作者表示，“根據硬-軟-酸-堿（HSAB）理論，RE離子是硬酸，喜歡對堿有親和力。我們採用NH4X作為FCA，屬於堿的鹵化物離子作為活性輔助劑。FCA的引入不僅控制了預定面的二維成核，促進了REO的二維各向異性生長，而且隨著FCA濃度的增加，導致每個面的相對表面能發生變化，最終決定了最終暴露的面。該策略可以擴展到一系列二維REO單晶的面層可控合成，包括輕度REO（CeO₂，Nd2O₃）、中度REO（Sm₂O₃，Eu₂O₃）和重度REO（Dy₂O₃，Ho₂O₃，Y₂O₃）。”

以CeO₂為例，他們系統地研究了生長的二維CeO₂（111）和CeO₂（100）單晶的原子結構差異。同時，他們進行了實驗和DFT計算，以進一步確認該機制。實驗證明，在低濃度FCA的情況下，CeO₂(111)的計算表面能更低，優先獲得二維CeO₂(111)。隨著FCA濃度的增加，CeO₂(100)的計算表面能更低，相應的晶體形貌也變得方正。他們還探索了二維REO單晶的與面相關的順磁特性。

“我們的多功能工作為實現非層狀二維稀土氧化物材料的各向異性生長提出了新的見解，並豐富了二維材料家族，”傅雷教授說，“值得注意的是，這種策略的高度可操作性為設計新材料、研究其特性和潛在的應用提供了廣泛的機會。”

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